日前，合肥工业大学材料科学与工程学院陈雷副教授和蒋阳教授课题组在钇铝石榴石结构和量子点复合LED荧光材料及其光色调控机制研究方面取得重要进展，研究成果分别发表在Nature旗下期刊《Scientific Reports》和英国皇家化学会《Green Chemistry》 (影响因子8.02)。
钇铝石榴石是重要的宝石晶体，可应用于固体激光器基质和闪烁体探测器等，其中Ce3+激活钇铝石榴石Y3Al5O12(简称YAG:Ce)是LED重要黄色荧光粉。利用Gd3+取代Y3Al5O12晶格点阵中Y3+，是调控YAG:Ce发光色度，实现LED发光颜色从正白光向暖色光转变的手段之一。利用Gd3+取代能够使YAG:Ce发射波长红移，但造成发光效率下降以及热稳定性变差，这种现象经典位型坐标模型理论无法解释。陈雷副教授等应用X射线吸收精细结构(XAFS)、光电子能谱(UPS)价带谱等现代实验手段结合电子能带结构理论计算研究证实，在YAG刚性结构中用离子半径较大的Gd3+取代Y3+，电子云挤压变形迫使Gd3+ 5d与Y3+ 4d空轨道与O 2p轨道杂化能力增强，进而造成晶体场增强、电子有效质量减轻、电子铺展能级范围扩大和带隙减小。Ce3+能级劈裂随晶体场增强而增大，产生光谱红移；随带隙减小、从激发态至导带底自电离能级障碍降低以及电子有效质量减少，占据高能激发态的电子密度(据费米狄拉克分布函数)和电子离阈能力随温度升高而增强，造成效率下降与热猝灭增强。该工作丰富了经典位型坐标模型和分子轨道杂化理论的应用，对发展新型刚性结构荧光材料具有重要的指导意义。论文以“Charge deformation and orbital hybridization: intrinsic mechanisms on tunable chromaticity of Y3Al5O12:Ce3+ luminescence by doping Gd3+ for warm white LEDs”为题，刊登于《Scientific Reports》。
在量子点荧光材料方面，课题组博士生常亚婧等发展了一种在水相体系中合成新型量子点—无机盐复合物荧光粉的绿色化学新路径。在水醇体系中成功将II-VI族量子点包覆在固相无机盐晶体中，发射波长在520—650nm范围内连续可调。合成的复合量子点具有较高的量子效率、良好的光学和化学稳定性，荧光寿命明显增长，将包覆反应时间从一周降至分秒级，同时也解决了水相量子点与LED封装材料不相容的问题。采用460nm蓝光芯片激发，利用所合成的量子点复合荧光粉作为颜色转换层，制备了色坐标为（0.3480,0.3233），色温为4748K，显色指数达90.4的性能优良的暖白光LED。该方法绿色简单环保，成本低，可实现规模工业化应用。《Green Chemistry》以Advance Article形式发表该成果。
该研究在国家863计划、国家自然科学基金、教育部博士点基金和安徽省科技攻关项目资助下完成，得到了合肥工业大学学科平台建设项目以及台湾新竹国家同步辐射研究中心、上海光源、国家同步辐射实验室的支持。
编辑：关茜 通讯员:钟敏
